上海大学学报(自然科学版)

覃祥富, 曹军文, 张文强, 于波

2023, 29(5): 803-818. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2501

摘要 ( 312 )

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固体氧化物燃料电池 (solid oxide fuel cell, SOFC) 是一种可以将化学能直接转化为电能的能量转换技术, 具有效率高、燃料选择灵活、杂质耐受能力强等特点. 近年来, 人们越来越重视 SOFC 在移动交通领域的应用. 从 SOFC 的工作原理出发, 重点分析 SOFC 在移动通领域的应用优势, 并介绍 SOFC 在移动交通中的应用形式, 包括作为辅助电力单元和动力系统, 并计算出其作为动力系统的油井-车轮 (well to wheel, WTW) 效率为 34%∼39%, 远高于内燃机 (14%∼17%) 和电池 (27%), 展现了 SOFC 作为动力系统的巨大潜力. 接着, 重点讨论 SOFC 发电系统的研究进展, 包括原理性验证、能效提高和作为动力系统的性能研究等.

最后, 总结了目前 SOFC 在移动交通领域的应用现状, 并对其应用前景进行展望. SOFC 在移动交通领域有巨大的应用潜力, 将为交通领域脱碳开辟新的路径.

Pd 基氧还原反应纳米合金电催化剂研究进展

刘丹叶, 曾庆, 胡振亚, 刘卉, 崔朋蕾, 陈东, 杨军,

2023, 29(5): 819-841. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2530

摘要 ( 153 )

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在电催化过程中, 反应物、中间态和最终产物分子与电催化剂表面的相互作用至关重要, 因此对电催化剂表面的活性位点进行调控与修饰是电催化研究中极其重要的一部分, 直接决定了电催化过程的效率和成本. 首先, 简单介绍了电催化的相关基础知识, 以燃料电池阴极氧还原反应 (oxygen reduction reaction, ORR) 为例, 介绍了反应过程机理和高效电催化剂的设计原则. 然后, 综述了电催化剂活性位点调控的最新进展及面临的挑战, 主要包括 Pd 基纳米合金催化剂的结构和组成; 介绍了如何利用各种物理效应 (例如晶格应变和电子耦合效应)提升催化活性和稳定性. 最后, 围绕 Pd 基纳米合金催化剂性能的进一步提升以及贵金属电催化剂成本控制这两个问题, 对其未来的合成策略和发展进行了展望.

碳化钛类 MXene 基材料在锂硫电池中的应用研究进展

刘广森, 曹俊, 牛志强

2023, 29(5): 842-858. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2534

摘要 ( 170 )

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作为储能器件的重要一员, 锂硫电池具有理论能量密度高、安全性好、成本低等优点,已成为目前最具前景的电源体系之一. 但锂硫电池充放电过程中多硫化物的穿梭效应使其在长期循环过程中的性能衰减. MXene 基材料具有优异的导电性和高比表面积, 对多硫化锂具有强化学吸附和催化转化能力, 能够有效避免多硫化物的穿梭效应, 从而提高锂硫电池的循环稳定性和倍率性能. 本工作简述了 MXene 基材料在锂硫电池中的应用优势, 总结了 MXene基复合材料在锂硫电池正极和隔膜中的应用研究现状, 归纳了 MXene 基材料对锂硫电池穿梭效应的影响, 最后, 展望了 MXene 基材料在锂硫电池领域的未来研究方向.

机器学习在高熵电催化材料中的研究进展

宗宇杨, 李俊辉, 朱向东, 单光存, 马汝广

2023, 29(5): 859-885. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2528

摘要 ( 232 )

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高熵材料 (high-entropy material, HEM) 是一类具有良好性能的新型材料, 以其较好的催化潜力、耐腐蚀性能等特点受到广泛关注. 传统的高熵催化剂研究大多局限于各自的知识体系, 难以兼容合并, 不利于更优异的催化剂的后续研发. 机器学习 (machine learning, ML) 作为一种基于大数据集来建立数理模型、进行研究推理的新兴学科, 正逐步成为人们重点关注的人工智能科学分支. 通过机器学习建立大数据库可以有效改善传统的研究状况, 使研究效率大为提高. 机器学习能用于识别定量的组分-结构-性能关系, 通过从历史数据中学习而无需通过显式编程来加速电催化剂的设计. 对机器学习算法、高熵材料进行了介绍, 并阐述了机器学习在设计高熵电催化剂中的应用, 讨论了机器学习在高熵电催化剂筛选和预测方面的发展前景.

电催化尿素氧化反应催化剂设计的研究进展

郑丝雨, 曹雪洁, 焦丽芳

2023, 29(5): 886-899. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2536

摘要 ( 303 )

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电催化尿素氧化反应 (urea oxidation reaction, UOR) 是尿素辅助电解水制氢、含尿素废水电化学降解和直接尿素燃料电池的基础反应. 然而, 由于 UOR 存在六电子转移过程,动力学缓慢, 阻碍了这些技术的实际应用, 急需寻找高效且低成本的电催化剂以促进 UOR 的反应进程. 基于此, 近几年已报道了多种合成策略, 并且在催化剂设计和机理研究方面取得了巨大进展. 首先, 讨论 UOR 辅助电解水的反应过程, 并对应用于催化剂设计的掺杂工程、异质结构建、缺陷工程、合金和关键反应中间体的调控等多种策略展开论述. 最后, 对 UOR 催化剂的研究进展进行总结, 并讨论了基于尿素的能源转化技术和相应催化剂未来发展所面临的挑战和前景.

水系锌离子电池电解液添加剂的研究进展

金鸣哲, 王晨, 王谈, 傅婧

2023, 29(5): 900-914. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2518

摘要 ( 457 )

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水系锌离子电池具有比容量高、安全性高和经济性好的特点, 是最具潜力的新一代电化学储能装置之一. 然而, 直接利用锌箔作为负极存在严重的锌枝晶和副反应等问题. 近年来,大部分研究主要聚焦于通过电解液添加剂来抑制枝晶的生长和减少副反应的发生, 以此获得高性能的水系锌离子电池. 首先, 介绍了水系锌离子电池概况; 然后, 系统总结了电解液添加剂抑制枝晶生长和副反应的机理; 最后, 对电解液添加剂策略在水系锌离子电池中的进一步发展提出了建议.

固态电池离子/电子传导及其传输线阻抗模型的研究进展

席雅露, 黄秋安, 李伟恒, 白玉轩, 王佳, 张方舟, 张久俊

2023, 29(5): 915-925. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2500

摘要 ( 201 )

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固态锂电池因其具有预期的高能量密度、宽工作温度范围及高安全性而备受青睐, 成为动力电源和能源存储的主要选择. 然而, 固-固界面的离子/电子迁移阻力大、稳定性不足、剥离易发生等问题严重限制了其实际应用及产业化. 为了改善固态电池性能, 深入理解离子/电子的传导机理, 不仅需要获取原始实验数据, 而且还需要利用阻抗传输线模型, 分析离子/电子的彼此影响及分离离子与电子的独立贡献. 综述了多孔电极中离子/电子传导的 7 种测试方法及其特点; 讨论了多孔电极中离子/电子传导及其 9 种传输线模型; 分析了离子/电子传导机理研究中仍存在的尚未解决的基本问题; 给出了能改善固态电池循环稳定性的努力方向. 上述措施便于快速了解插层电极中离子/电子传导的研究现状、关键问题和发展趋势.

光增强型可充电锌–空气电池双功能催化剂研究进展

叶笑笑, 芦拓, 乔锦丽

2023, 29(5): 926-945. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2499

摘要 ( 136 )

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随着全球工业不断发展, 对可再生能源加大投入是解决目前化石燃料消耗和环境污染严重等问题的重要举措. 光增强型可充电锌–空气电池可充分地将自然界多余的太阳能转化为电能并储存, 从而提高能源利用率和光电转换效率, 且其供电不受天气变化等自然因素的制约. 催化剂作为电极的重要组成部分, 对锌–空气电池的性能发挥重要作用. 首先介绍了光增强型可充电锌–空气电池的工作原理, 在此基础上重点就光/电催化剂的制备方法、性能调控以及双功能特性在可充电锌–空气电池中的研究和应用等进行了概述, 最后就该领域今后的研究机遇和面临的挑战进行了总结.

电聚合薄膜在钙钛矿电池中的应用

兰阳杰, 邵将洋, 崔彬彬, 钟羽武

2023, 29(5): 946-959. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2524

摘要 ( 182 )

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目前, 钙钛矿太阳能电池 (perovskite solar cell, PSC) 的效率 (25.8%) 已经可以与硅基太阳能电池相媲美, 但是长期稳定性不高是其开展商业化应用亟需解决的问题之一. 电化学聚合作为一种制备电活性导电聚合物薄膜的方法, 可以有效降低材料和器件制备的成本; 同时, 化学交联的电聚合薄膜具有较好的稳定性, 能有效提高器件的稳定性. 总结了将交联的电聚合薄膜作为空穴传输层 (hole transporting layer, HTL) 或电子传输层 (electron transporting layer, ETL) 来开发稳定和高效的钙钛矿太阳能电池, 并论述了电聚合薄膜在钙钛矿太阳能电池未来的研究重点.

富含介孔结构的氮化碳/碳纳米管复合催化剂高效电催化还原 CO₂ 为 CO

刘丙泽, 钮东方

2023, 29(5): 960-972. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2505

摘要 ( 112 )

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氮掺杂材料中的吡啶氮被认为是电还原 CO₂ 为 CO 的最活跃的氮催化位点. 以双氰胺 (dicyandiamide, DCDA) 为氮源, 氧化碳纳米管 (carbon oxide nanotubes, CNTs-O) 为分散剂, 通过静电吸附-煅烧法制备了富含吡啶氮的氮化碳/碳纳米管 (CN_x/CNTs) 介孔复合催化剂. 通过改变 DCDA 与 CNTs-O 的质量比, 合成了具有不同石墨化氮化碳 (g-C₃N₄) 含量的复合催化剂. 通过一系列表征及电化学测试得出, 当 DCDA/CNTs-O 质量比为 0.5 时,得到的 CN_0.5/CNTs 具有最优的还原 CO₂ 为 CO 的电催化性能. 在 −1.0 V vs. RHE 下CN_0.5/CNTs 的 CO 法拉第效率 (Faradaic eﬃciency, FE) 高达 94.1%, 生成 CO 的电流密度为 −13.27 mA/cm2 , 通过 24 h 长时间电解后依然保持着较高的法拉第效率 (FECO > 85%).

掺杂锰氧化物的聚乙烯醇基碳包覆复合材料的制备及界面改良优化机制

王雪琪, 喻嘉, 施思齐

2023, 29(5): 973-990. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2510

摘要 ( 150 )

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采用掺杂锰氧化物 MnO_x 的聚乙烯醇 (polyvinyl alcohol, PVA) 基碳包覆 (CF_0.79@CMnOx) 对氟化碳 (CF_0.79) 进行改性. 为提升锂氟化碳电池倍率性能, 进一步探讨碳化温度、氧化温度和包覆层厚度对制备的 CF_0.79@C-MnO_x 复合材料电化学性能的影响, 以此优化氟化碳包覆层获得界面改良最佳优化机制. 实验结果表明: 优化碳化温度, 可得到导电性最好的碳层; 优化氧化温度, 可得到结晶性好的锰氧化物; 优化 PVA 和 Mn(NO₃)₂ 浓度来调控包覆层厚度, 可进一步改善氟化碳的界面, 促进锂离子扩散到氟化碳电极上. 微观形貌表征及电化学性能分析均表明, CF_0.79@C-MnO_x-350 ◦C 氩气-400 ◦C 氧气-0.25 mol/L Mn(NO₃)₂-0.25 mol/L PVA 具有最佳的性能, 在高的放电倍率下, 无论在倍率性能还是电压平台, 都优于原始氟化碳和其他掺杂 MnO_x 的 PVA 碳包覆复合材料.

电催化 CO₂ 还原立方体 Cu₂O 催化剂的制备及其在大面积膜电极反应器中的应用

刘朝龙, 罗希, 张杨, 徐能能, 徐开兵

2023, 29(5): 991-1002. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2493

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电化学二氧化碳还原反应 (carbon dioxide reduction reaction, CO₂RR) 产乙烯目前已成为电催化 CO₂RR 领域的研究重点和热点. 通过简单的化学沉淀耦合化学还原保护法成功获得了富含 (111) 晶面的立方体结构 Cu₂O 催化剂, 系统研究了其在 H 型反应器以及零间距膜电极组件 (membrane electrode assembly, MEA) 反应器中的电化学性能. 结果表明: 富含 (111) 晶面的立方体结构 Cu₂O 催化剂表现出了优异的产乙烯活性; 相比于 H 型反应器, 零间距 MEA 反应器进行 CO₂RR 时的最佳法拉第效率 (Faradaic eﬃciency, FE) 提升了 13.94%, 总电流密度也基本可以满足工业化的需求 (>200 mA/cm2 ); 设计并组装的大面积

(25 cm2 ) 零间距 MEA 反应器在 CO₂RR 中表现出了优异的催化性能, 且在槽压大于 2.9 V时表现出了独特的 “面积效应”. “面积效应” 的出现表明零极距 MEA 反应器在有效面积放大时, 除电极面积、电解质浓度、CO₂ 流速等关键因素的调控外, 极板的流道设计、导电性优化等均可能会影响催化反应的电流密度.

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