上海大学学报(自然科学版)

催化氧化降解挥发性有机物研究进展

焦正, 吴明红

2022, 28(1): 1-18. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2350

摘要 ( 1258 )

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总结了典型的挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)的来源、分类以及降解 VOCs 的纳米催化剂的主要种类和制备方法, 简述了纳米催化剂颗粒、结构和形貌等对催化活性的影响, 以及负载型贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂处理卤烃、芳香烃、含氧有机化合物、脂肪烃和含氮(硫)有机化合物的研究现状, 并归纳了 CO 和水蒸气对催化氧化 VOCs 反应的影响. 最后, 展望了挥发性有机物催化氧化消除的研究方向.

基于 MOF 模板法合成 Ce 掺杂 Co₃O₄ 富氧空位纳米花及其气敏性能

何永超, 李飞, 颜炳君, 何新华, 浦娴娟, 宁珠凯, 程伶俐, 焦正

2022, 28(1): 19-30. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2284

摘要 ( 1816 )

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Co₃O₄ 纳米材料在气体传感器应用中, 存在灵敏度不高、响应恢复时间长等问题. 采用简单的溶剂热法制备了 Ce 掺杂的 Co 基金属有机骨架 (metal organic framework, MOF) 前体. 通过热处理成功合成了 Ce 掺杂 Co₃O₄ 纳米花, 并通过 X 射线衍射 (X-ray diffraction, XRD)、扫描电子显微镜 (scanning electron microscope, SEM)、X 射线光电子能谱 (X-ray photoelectron spectroscope, XPS)、能量色散光谱 (energy dispersive spectroscope, EDS) 等表征方法, 对材料进行了物相形貌分析. 结果显示: Ce 掺杂能有效改变 Co₃O₄ 的氧分布态, 提高其氧空位含量, 由此材料制成的传感器显示出了优异的传感性能; 在 190 °C 操作温度下, 该传感器对 100×10^-6 正丁醇的响应值可达 87.79, 且其计算所得理论检出限可达 122×10^-9 .

柴油和镉污染对土壤酶活性和微生物数量的影响

何紫晨, 胡雪峰, 陆思文, 赵景龙, 兰国俊, 李梅, 张伟杰

2022, 28(1): 31-39. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2233

摘要 ( 1366 )

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利用盆栽实验, 研究了土壤柴油污染、镉污染和柴油+镉复合污染对土壤酶活性和微生物数量的影响. 实验土壤为上海郊区无污染水稻土, 通过不同的处理, 共设计了对照(CK)、低量柴油(CYL)、高量柴油(CYH)、低量镉(CdL)、高量镉(CdH)、高量柴油+高量镉(CYH+CdH)和高量柴油+高量镉+苗(CYH+CdH+P) 7 个处理组. 结果表明: CYH 和 CYH+CdH 处理增加了土壤脲酶(urease, UR)的活性, 最高可达 CK 组的 5.25 和 2.63 倍, 且土壤微生物数量也有相应增加; CYH、CYL 和 CYH+CdH 处理对脱氢酶(dehydrogenase, DE)活性有显著抑制作用; 镉的单污染对脱氢酶活性的影响较小, CdL 处理甚至有激活效应.

典型草本植物对 Cd-Zn-Cu 污染河道底泥的修复

沈佳怡, 高铭晶, 刘钰, 黄洵, 郭浩, 张新颖

2022, 28(1): 40-48. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2260

摘要 ( 1360 )

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以上海市某典型黑臭城市河道底泥为研究对象, 利用 6 种典型草本植物对 Cd-Zn-Cu 复合污染河道底泥进行了修复实验研究, 并考察了白三叶、高羊茅、黑麦草、披碱草、籽粒苋以及紫花苜蓿对底泥中重金属的耐受性、富集转运特征和修复效果. 结果表明: 除白三叶外, 其余 5 种实验植物对底泥中的重金属均有良好的耐受性; 黑麦草对 Cd 和 Zn 的吸收能力较强, 其体内 Zn 含量高达 707.69 mg/kg; 披碱草对 Cu 的吸收能力较强; 除紫花苜蓿对 Zn 的积累外, 其余 5 种实验植物对重金属的积累主要在地下部分; 高羊茅和黑麦草对 Cd 与 Zn 的富集系数均大于 1, 且对 Cd、Zn 及 Cu 的提取效率分别在 7%、6% 及 2% 以上, 说明这 2 种实验植物对 Cd-Zn-Cu 复合污染河道底泥具有较大的修复潜力.

华东某水库表层沉积物氨氮释放贡献量分析

朱宜平, 高佩玥, 赵一赢, 王菲菲, 黄鑫, 李怀正

2022, 28(1): 49-56. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2331

摘要 ( 1239 )

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通过对华东某水库进行现场水样采样, 并结合沉积物氨氮释放试验, 分析水库典型区域表层沉积物、上覆水和间隙水中总氮、氨氮含量, 揭示氮素组成的时空分布特征和表层沉积物对上覆水氨氮的影响. 结果表明: 库内氨氮和总氮呈现明显的季节变化, 且冬季明显高于夏季; 表层沉积物中总氮的质量浓度高于上覆水, 沉积物氨氮扩散通量为 0.18$\sim$0.53 mg/(m$^{2}\cdot $d), 低于污染严重水库一个数量级; 底泥-间隙水-上覆水的氨氮热力学分配过程中, 表层沉积物对氨氮具有吸附作用, 可一定程度上缓冲突发氨氮污染问题, 但水流强扰动也能短时促进底泥中氨氮向水体扩散.

新型好氧 W1-2 菌株降解四溴双酚 A 的性能

杨书娴, 胡星

2022, 28(1): 57-66. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2267

摘要 ( 3587 )

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W1-2 菌株是以好氧活性污泥为菌源, 以四溴双酚 A(tetrabromobisphenol A, TBBPA)驯化筛选得到的一株新型好氧降解菌株. 16S rDNA 序列表明, W1-2 菌株属于假单胞菌属(Pseudomonas sp.), 主要以酶降解的模式去除 TBBPA. 在 30 ℃、pH=7、 150 r/min 和无其他碳源辅助的条件下, W1-2 菌株对 10 mg/L TBBPA 5 d 的好氧降解率可达 91.4%. 温度、转速、pH 值及 TBBPA 的质量浓度均会影响 W1-2 菌株的降解特性, 其中 pH 值对降解率的影响最大. W1-2 菌株最适宜降解和生长的环境条件为 150 r/min、30~ 35 ℃, TBBPA 质量浓度为 10 mg/L 和 pH=8. 此外, W1-2 菌株也是为数不多的无需其他碳源支持、能在高 TBBPA 质量浓度(30 mg/L)和低氧(0 r/min)条件下仍保持高降解能力的好氧降解菌株. 对 W1-2 菌株的研究, 为探究好氧环境下能降解 TBBPA 的微生物的修复提供了新的视角.

铜离子掺杂钒基配位聚合物的制备及其超级电容器性能

高云, 植传威, 刘峂欣, 吕丽萍

2022, 28(1): 67-79. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2221

摘要 ( 1371 )

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通过两步微波和离子交换的方法得到一种直径约为 1.5 μm 的微球形貌铜离子掺杂钒基配位聚合物 (V-Cu-HHTP). 聚合物中部分取代的 Cu$^{2+}$提高了配位聚合物的导电性和结构稳定性, 并提供 V、Cu 的协同效应, 在用于超级电容器电极材料时表现出良好的电化学性能. 在 1 A$\cdot$g$^{-1}$ 的电流密度下, V-Cu-HHTP 表现出 287 F$\cdot$g$^{-1}$ 的比容量, 在 10 A$\cdot$g$^{-1}$ 的大电流密度下循环 3 000 圈后, V-Cu-HHTP 的电容保持率仍有 98.6%, 比相同测试条件下未掺杂的 V-HHTP 电极表现优异 (比容量为 227 F$\cdot$g$^{-1}$, 电容保持率为 94.2%). 选取 V-Cu-HHTP 作为正极, 活性炭 (activated carbon, AC) 作为负极, 组装非对称超级电容器 V-Cu-HHTP//AC, 电压窗口达到 1.6 V. V-Cu-HHTP//AC 在功率密度为 795.0 W$\cdot$Kg$^{-1}$ 时, 最大能量密度为44.1 Wh$\cdot$Kg$^{-1}$, 优于许多钒基超级电容器. 优异的电化学性能归因于: 双金属配位聚合物的设计为体系提供了优异的协同效应, 提高了结构稳定性; Cu 离子掺杂提高了导电性; V-Cu-HHTP 的多孔特征为体系暴露更多活性位点, 提供优异的双电层电容特性.

上海市亚微米颗粒物中水溶性含氮组分的分布特征

张玉莹, 陈浩, 冯加良

2022, 28(1): 80-90. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2232

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细颗粒态无机和有机含氮组分的形成、转化、传输和沉降在大气氮循环中发挥重要作用. 为了解上海亚微米颗粒物(PM$_{1}$)中含氮物质的质量浓度、组成及季节变化特征, 使用大流量采样器采集了 2017—2018 年 66 个 PM$_{1}$ 样品, 并应用离子色谱仪和紫外/可见光光度计分析了水溶性无机离子和水溶性有机氮(water-soluble organic nitrogen, WSON)的质量浓度. 结果表明: 上海 PM$_{1}$中NH$_{4}^{+}$-N、NO$_{3}^{-}$-N、WSON 的年平均质量浓度分别为 1.79、0.97、0.41 μg/m³; NH$_{4}^{+}$-N 对水溶性总氮(water-soluble total nitrogen, WSTN)的贡献最高(56%), NO$_{3}^{-}$-N 次之(31%), WSON 为 13%. 上海PM$_{1}$中含氮组分的质量浓度存在冬季最高、夏季最低的季节变化趋势, 但NH$_{4}^{+}$-N、NO$_{3}^{-}$-N 和 WSON 对 WSTN 贡献的季节变化存在明显的不同, NH$_{4}^{+}$-N 在不同季节变化较小, NO$_{3}^{-}$-N 表现出显著的冬高(38%)、夏低(18%)的特点, 而 WSON 夏季最高(22%)、冬季最低(8%). 正矩阵因子分解(positive matrix factorisation, PMF)法的源解析结果表明: 二次反应和生物质燃烧贡献了上海 PM$_{1}$ 中 WSON 的 48%, 燃煤贡献了 11%, 植物源挥发性有机化合物二次转化贡献了 20%, 餐饮和机动车贡献了 21%. WSON 的来源有显著的季节变化.

共价有机骨架/碳纳米管复合材料中锂离子吸附与传输特性的分子模拟

徐毅, 崔致远, 吴凡, 袁彬

2022, 28(1): 91-101. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2224

摘要 ( 1369 )

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利用分子模拟方法对共价有机骨架 (covalent organic framework, COF)/碳纳米管(carbon nanotube, CNT) 复合材料 COF@CNT 中锂离子 (Li$^{+})$ 的吸附与传输特性开展研究, 明确了 Li$^{+}$ 的吸附位点与吸附顺序, 得到了相应的吸附能, 并观察 COF@CNT 的表观形貌变化. 当达到饱和吸附状态时, COF@CNT 的体积变化率仅为 0.25, 平均电压保持在 2.00 V 以上, 而理论容量则高达 1 402.47 mAh/g. 此外, Li$^{+}$ 在 COF@CNT 内部的电导率大于其在单纯 CNT 中电导率的实测值. 模拟结果可为此类体系的实际应用提供理论基础.

CMK-3 介孔碳材料的功能化及其湿敏性能

张志伟, 樊煜, 马志恒, 李润龙, 郝晨冉, 徐甲强

2022, 28(1): 102-110. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2262

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介孔材料广泛应用于储能、催化和湿度传感领域. 以有序介孔氧化硅材料 SBA-15 为模板, 通过纳米铸造法制备出比表面积大于 1 000 m²/g 的 CMK-3 介孔碳材料, 并采用过硫酸铵 (ammonium persulfate, APS) 氧化法对其进行了羧基功能化改性. 利用傅里叶变换红外光谱仪 (Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)、透射电子显微镜 (transmission electron microscope, TEM)、X 射线衍射仪 (X-ray diffraction, XRD)、全自动比表面积和孔隙度分析仪对材料进行了表征. 研究结果表明, 功能化前后的 CMK-3 介孔碳材料都具有良好的有序介孔结构. 石英晶体微天平 (quartz crystal microbalance, QCM) 湿敏测试结果表明, 在羧基功能化改性后该材料对不同的湿度环境均有较好的响应, 材料的湿敏性能得到了显著增强, 特别是在 97%RH 高湿度的测试中获得了高达 1 600 Hz 的响应, 在高湿度传感器方面有较好的应用前景.

Nb 对氢在 Fe-13Cr-6Al-2Mo 合金中扩散行为的作用

马星星, 陈业新, 张华伟

2022, 28(1): 111-120. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2236

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采用电化学氢渗透方法研究氢原子在 Fe-13Cr-6Al-2Mo 和 Fe-13Cr-6Al-2Mo-0.5Nb 合金中的扩散行为, 分析了 0.5%Nb(质量分数, 下同)对氢原子在 Fe-13Cr-6Al-2Mo 合金中扩散行为的作用. 研究结果表明: 当在 Fe-13Cr-6Al-2Mo 合金中添加 0.5%Nb 后, 合金的晶粒得到细化, 同时合金中析出大量弥散分布的细小 Fe$_{2}$Nb 相. 0.5%Nb 的添加大幅度降低了氢原子在 Fe-13Cr-6Al-2Mo 合金中的表观扩散系数, 使氢原子在合金中的扩散激活能提高了 50.3%. Nb 原子通过提高合金中的氢陷阱浓度, 有效降低了氢原子在 FeCrAlMo 基合金中的扩散速率.

二硫化钼-氧化石墨烯纳米粒子的添加量对水性聚氨酯丙烯酸树脂涂层防腐蚀性能的影响

王江宇, 郭小凤, 石磊, 陈立全, 王旭, 刘立起

2022, 28(1): 121-131. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2249

摘要 ( 3825 )

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金属腐蚀给世界经济带来巨大损失, 防止金属腐蚀成为人们关注的焦点. 采用一种简单的方法合成二硫化钼-氧化石墨烯 (molybdenum disulfide-graphene oxide, MoS$_{2}$-GO), 将其作为纳米填料加入水性聚氨酯丙烯酸树脂 (waterborne polyurethane acrylic, WPUA) 涂层, 解决金属腐蚀的问题. 首先, 利用氨基丙基三乙氧基硅烷 (aminopropyltriethoxysilane, APTES) 对二硫化钼进行改性合成硅烷偶联剂改性二硫化钼 (molybdenum disulfide modified by silane coupling agent, A-MoS$_{2}$); 然后, 将 A-MoS$_{2}$ 与氧化石墨烯 (graphene oxide, GO) 在 N, N-二甲基甲酰胺 (dimethyl formamide, DMF) 中进行反应得到 MoS$_{2}$-GO 纳米粒子; 最后, 按照不同添加量 (0%、0.2%、0.4%、0.6%、 0.8% 和 1.0%) 将其加入 WPUA 涂层. 结果显示: MoS$_{2}$-GO 纳米粒子成功合成, 对比发现其中 0.4%MoS$_{2}$-GO/WPUA 涂层的表面平整致密, 接触角为 99.67$^{\circ}$; 在 3.5% NaCl 溶液中浸泡 28 d Bode 图中 $\vert Z\vert _{0.01{\rm Hz}}$ 为 3.19$\times $10$^{7} \Omega\cdot $cm², Nyquist 图为 1 个半圈, 相角图表现为 90$^{\circ}$ 的单峰, 表明具有更好的防腐蚀性能.

碱热耦合的膨润土-花岗岩岩屑混合物膨胀特性

秦爱芳, 胡宏亮

2022, 28(1): 132-144. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2238

摘要 ( 3595 )

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在高放废物处置库的运营过程中, 核废料的衰变热和混凝土老化产生的碱性孔隙水均会对缓冲回填材料的工作性能产生影响. 为了研究碱热耦合对缓冲回填材料膨胀特性的影响, 采用高庙子 (Gaomiaozi, GMZ) 膨润土和花岗岩岩屑混合材料, 选用 NaOH 溶液模拟碱性孔隙水, 利用水浴锅提供恒温溶液, 并将溶液在自主研制的耐腐蚀固结仪中不断循环, 分别开展 25 和 50 ${^\circ}$C 两种温度以及 0.1、0.5 和 1.0 mol/L 3 种碱性溶液浓度下的膨胀力试验, 获得了各试样的膨胀力时程曲线. 试验结果表明: 当温度相同时, 试样的最大膨胀力和稳定膨胀力均随碱性溶液浓度的增加而降低; 当同一浓度碱性溶液入渗时, 试样的最大膨胀力和稳定膨胀力均随掺岩率的增大而降低; 相同掺岩率及入渗碱性溶液浓度的试样的最大膨胀力和稳定膨胀力均随温度的升高而降低. 碱性溶液对膨胀力的衰减程度随溶液浓度的增加而增大, 随温度的升高而增大. 对于膨润土-花岗岩岩屑混合物, 在相同入渗溶液浓度和相同反应温度下, 膨胀力衰减率随掺岩率的增大而降低.

流体饱和多孔热弹性对称平面的动力学分析

朱媛媛, 杨骁, 吴海涛

2022, 28(1): 145-156. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2264

摘要 ( 1327 )

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在几何非线性和热局部平衡条件下, 研究不可压流体饱和多孔热弹性半平面在受到表面温度载荷作用下的动力学特性. 首先, 基于多孔介质混合物理论, 考虑几何非线性的影响, 给出了问题的数学模型; 然后, 提出了一种综合数值计算方法, 该方法通过微分求积法和二阶后向差分格式分别在空间域和时间域离散数学模型, 利用 Newton-Raphson 法求解非线性代数方程组, 从而可得到问题的数值结果. 研究表明, 本方法是有效可靠的, 且具有计算量小、精度高等优点. 最后, 考虑了材料参数和几何非线性的影响研究了流体饱和多孔热弹性半平面在表面温度载荷作用下的热力学特性.

基于内联关系的方面级情感分析方法

张克, 张文俊, 朱蕴文, 邢毅雪

2022, 28(1): 157-169. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2265

摘要 ( 1382 )

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方面级情感分析 (aspect-based sentiment analysis, ABSA) 旨在预测给定文本中特定目标的情感极性. 研究表明, 利用注意力机制对目标及其上下文进行建模, 可以获得更有效的情感分类特征表达. 然而, 目前常用的方法是通过对特定目标使用平均向量来计算该目标上下文的注意权值, 这类方法无法突出文本中个别单词对于整个句子的重要性. 因此, 提出了一种基于内联关系的方面级情感分析方法, 该方法可以对目标和上下文进行建模, 将关注点放在目标的关键词上, 以学习更有效的上下文表示. 首先使用门控循环单元 (gated recurrent unit, GRU) 对方面信息和句中单词进行融合分布式表达; 然后将分布式表达输入到结合注意力机制的长短时记忆网络 (long short-term memory network, LSTM), 通过查询机制来增加内联关系的权重, 最终得到方面级情感分类. 该模型在公开数据集上进行的实验结果表明, 该方法是有效的, 精确度均超过基线模型.

一种结合文章信息的新闻评论情感分析方法

杨一璞, 朱永华, 高海燕, 高文靖

2022, 28(1): 170-178. doi:10.12066/j.issn.1007-2861.2252

摘要 ( 3928 )

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新闻评论表达了人们对新闻事件的看法与态度, 因此对新闻评论进行分析具有潜在的应用价值. 传统的情感分析方法仅对评论文本进行分析, 忽略了新闻文章主题及语义信息对评论的影响. 针对这个问题, 提出了一种基于支持向量机和 $K$ 均值聚类的情感分析方法, 将新闻文章信息对评论情感的影响因素引入到新闻评论的情感分类中. 实验结果证明了该方法在新闻评论情感分析任务中的有效性.

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